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黑碳及其与地球系统变化的联系
大纲：
一、黑碳及其来源
二、黑碳的分布特征
三、黑碳与地球系统的联系
四、黑碳对气候变化的指示作用
图1 北半球冰芯黑碳沉积对源区排放的敏感性
IPCC第五次评估报告中提到，黑碳具有作为气候系统主要强迫的重要性，然而其时空分布和气候效应仍存在很大的不确定性。作为大气气溶胶吸收光最强的组分，黑碳可以与云相互作用以改变云的覆盖度、寿命和亮度，还可有效地加热大气（即直接辐射强迫）、参与生物地球化学循环并且在冰雪上沉积时通过减少反照率来影响环境，进而影响地球系统各圈层变化。
一、 黑碳及其来源
1、什么是黑碳
黑碳（black carbon）是生物质（野火等）、生物燃料和化石燃料（例如煤和柴油）不完全燃烧生成的产物，以小碳球的聚集体形式存在，不溶于水和有机溶剂、能在高温条件下保持相对稳定性。化学性质上，黑碳是不完全燃烧连续体的一部分，主要由分子多样性很高的多环芳烃结构组成，其大小、构型和功能受形成温度、加热时间、氧气供应和燃料材料的影响。在实际操作中，黑碳被分为溶解性黑碳（DBC，可通过0.1~0.7μm过滤器）和颗粒性黑碳（PBC，保留在过滤器上）。这些定义沿袭自海洋学界，其中溶解性有机碳（DOC）和颗粒状有机碳（POC）传统上是根据过滤情况来划分的。但实际上，从DOC到POC是一个尺寸连续体，包括单体、聚合物、胶体和凝胶颗粒，DBC和PBC也可以沿着尺寸和相位的连续体出现。DBC是块状DOC的一部分，可包括胶体、真正溶解、大分子和纳米颗粒形式黑碳。
图2 黑碳特征
2、黑碳的来源与迁移
每年全球黑碳排放量约4800–7200 Gg。①火灾可引起黑碳排放，大多数(80%)明火排放发生在热带地区。②人为排放源可分为柴油发动机、工业、住宅固体燃料等的燃烧。
从工业革命到20世纪50年代，北美和西欧是黑碳排放的主要来源及增加原因，格陵兰岛黑碳历史变化趋势显著。现在，热带和东亚的发展中国家是主要的来源地区，青藏高原冰芯记录中观察到的黑碳浓度变化响应了中国和其他亚洲国家的排放量在20世纪下半叶迅速增加，亚洲的排放量在2000-2005年可能增加了30%。南半球冰芯中记录的黑碳变化主要受草原和生物燃料燃烧排放的影响。黑碳浓度在主要源区附近达到峰值，并引起大气太阳辐射加热的区域热点，包括南亚的印度-恒河平原、中国东部、印度尼西亚在内的东南亚大部分地区、撒哈拉以南和南非之间的非洲地区、墨西哥和中美洲、南美洲的大部分巴西和秘鲁。
对于黑碳的传输，主要是气溶胶形式的大气污染物跨境传输。以青藏高原黑碳为例，南亚是主要黑碳贡献源区，低空的黑碳经对流作用被送至高空，由西南风输送；或在喜马拉雅山南坡聚集，沿山谷通过山谷风-冰川风传输。东亚和东南亚对夏季青藏高原东北部的黑碳具有贡献。
图6 黑碳源和辐射强迫的全球分布。a黑碳排放强度，b引起的大气太阳加热，c大气棕色云减少太阳辐射
二、 黑碳的分布特征
1、空间分布
黑碳的时空分布特征与局地环境、人类活动排放源区及大气环流等因子密切关系。
以雪冰中的黑碳为例，根据《冰冻圈科学概论》的数据：①雪冰中黑碳浓度，南极冰盖仅为0.1~0.34ng/g（平均0.2ng/g），格陵兰冰盖为2~3ng/g；北冰洋海冰新降雪为4ng/g，其中在多年冰层的颗粒状表层和内部，黑碳在融化过程中易于向雪冰表层富集。②由于接近黑碳主要排放源等因素，欧洲北极区表层雪冰中黑碳浓度远高于加拿大北极区和北冰洋海区，春季的平均黑碳浓度和辐射强迫从北极沿海地区到北冰洋中心显著下降。③在中国西部冰冻圈地区，雪冰中的黑碳平均浓度为41.2ng/g，自东向西、自北向南显著减小；9条冰川区黑碳浓度：天山（112±27ng/g）＞青藏高原腹地（88±25ng/g）＞帕米尔高原＞祁连山（29±9ng/g）＞喜马拉雅山。
图9 2001 - 2019年中国BC浓度趋势的时空演变模式
2、时间分布
全球雪冰中黑碳的季节变化存在显著差异，南北极地区黑碳浓度最高值主要在冬季；青藏高原南部雪冰黑碳浓度为非季风期高、季风期低，高原中部与北部则相反。然而，对北极地区的观测表明，由于冰面雪中黑碳的干沉降和富集作用，存在夏季海冰上的雪中的黑碳浓度高于春季的情况。
三、 黑碳与地球系统的联系
气候变化增加了火灾多发天气条件的发生频率，从而增加了全球野火风险，并有可能通过野火的二氧化碳排放和黑碳产生对气候变化产生反馈。在野火和化石燃料燃烧过后，大约5-30%的燃烧生物质会转化为黑碳并在环境中存留数百年甚至数千年。黑碳与水相互作用，可以融入土壤基质，在那里进行长达数个世纪的缓慢降解、或通过水或风蚀转移到水生系统，还可以在土壤中物理分解，并通过微生物或非生物活动转化为亚微米级颗粒或溶解性黑碳，然后通过地表水或地下水流动进行运输，转移到全球海洋（降解速度进一步减慢至数千年尺度）。
图10 涉及火灾的气候-碳循环反馈
图11 地球系统的黑碳过程
1、黑碳的气候效应
黑碳气溶胶排放清单表明，生物质燃烧和化石燃料燃烧每年分别排放 2~11Tg和 4.5~12.6Tg黑碳。气候变化下野火频率增加，火灾产生的二氧化碳排放率也会增加，导致植被中储存的碳净减少，大气中的二氧化碳相应增加，对气候变化产生正反馈，导致全球进一步变暖，进而增加发生更多野火的风险；同时，火灾活动的增加导致更多的黑碳生产和储存，通过将碳封存为这种具有环境持久性的黑碳形式，对气候变化产生负反馈（黑碳的周转速度比未燃烧的生物质碳的周转速度慢得多，影响到火灾后几十年到几个世纪的碳平衡；黑碳可抑制泥炭地的甲烷排放，起到部分抵消变暖泥炭地温室气体排放量增加的负反馈的作用）。
黑碳影响全球辐射收支。①大气中的黑碳通过增加对阳光的吸收和散射来减少行星反照率，引起的地球辐射平衡中的扰动。②黑碳的全球平均辐射强迫可达1.2 W /m2，其直接辐射强迫大小超过了甲烷，增温效应（~0.5~1°C）被认为几乎平衡了其他人为气溶胶成分的净冷却效应。可与其他气溶胶混合形成横跨大陆的大气棕色云。
黑碳与其他碳质气溶胶改变云的覆盖度、发生率和亮度，引起大气中云的能量变化：在冰云或混合相态云中充当凝结核增加冰晶的形成和脱落，改变云滴数、云覆盖、长波辐射；减少暖云云量导致变暖；气溶胶的大气加热和变暗扰动季风及其水汽输送。黑碳气溶胶可以沉降在远离排放源的地方，最初以PM2.5烟尘形式排放，但随着时间的推移，它会老化、光降解并与亲水性气溶胶物质凝结，从而溶解在雨滴中，亚微米级黑碳可以在空气中停留长达14天。
图12 温室气体和黑碳引起南亚大气温度变化
2、黑碳与海陆水循环
黑碳通过干沉降（从大气中的悬浮物中落下）或湿沉降（随雨滴下落）离开大气层，到达陆地或海洋表面：沉降在河流集水区的黑碳气溶胶是河流黑碳的第二大来源，区域性黑碳气溶胶可贡献 5~22%的河流 DBC 通量；沉降在海洋表面的气溶胶黑碳可能是全球海洋的黑碳来源，全球通量仅湿沉降约在每年1.8Tg，湿沉降和干沉降高达每年~12Tg。
全球土壤中的黑碳含量为160-200Pg C，矿化、水侵蚀和溶解及风力输送是主要损失机制。河流每年输送~43Tg黑碳，相当于每年野火产生黑碳的约34%，输入量在降水事件和地表径流期间会增加。PBC优先通过水蚀输送，DBC从土壤释放到溪流中是由土壤黑碳通过生物或非生物机制溶解所驱动、随土壤孔隙水输出到河道。在这过程中，通过光降解和生物降解等生物地球化学过程，大量河流有机碳在运输过程中以二氧化碳的形式流失。
从河流和其他来源运输后，PBC被认为主要埋藏在沿海陆架和海洋沉积物中，并在长期和潜在的地质时间尺度上被封存。未被河流-海洋界面矿化的DBC部分成为662Pg C海洋DOC库的一部分（海洋DOC的2-6%）。海洋中DBC并不均匀，由两个不同的海洋DBC库组成，海洋表层以百年时间尺度循环、深海以大于10万年尺度循环。
图13 陆地中的黑碳
图14 黑碳循环。土壤、沉积物、溶解有机碳（DOC）和悬浮颗粒有机碳（POC）中有机碳和黑碳（BC）的储量（圆圈）和通量（三角形）相对大小，黑碳的碳十四年龄
3、冰雪中的黑碳
黑碳通过干、湿沉降作用降落到冰雪表面形成杂质，冰雪中的吸光性杂质会显著降低表面反照率，加热的黑碳传导能量来加热积雪，从而改变雪的形态（粒度）、加速升华速率和融雪速率，导致更粗粒径的雪形成，进一步降低雪的反照率，增加能量吸收和融化。此外，黑碳的一系列作用既延长冰雪融化季节、减少积雪持续时间，也可增强平流和向冰面的显热传递。
黑碳引起的大气升温被认为是喜马拉雅冰川消退的一个重要因素，黑碳等吸光性杂质也促进冰川融化，作用于冰川物源供应和形成。在观测到的超过三分之二的喜马拉雅冰川退缩过程中，黑碳强迫与温室气体同样重要。黑碳效应影响极地地区海冰范围、冰盖融化速度、积雪持续时间等。
四、 黑碳对气候变化的指示作用
黑碳高度芳香的结构以及强大的生物和化学惰性使其可以抵抗微生物的分解，反应活性还受到生态系统特性的进一步制约，包括微生物种群、酶动力学、环境条件和基质保护。 因此，黑碳是现代碳循环中最古老、分子特征最丰富的成分，可在全球范围内分布，并且在地质档案，即土壤、湖泊和海洋沉积物中持续保存和积累数百年至数万年。作为燃烧过程的产物，黑碳浓度是火灾活动的极好示踪剂，可用于重建不同时间尺度的火灾历史。
图15 末次冰消期以来黑碳与气候记录比较
例如，我国科学家通过黑碳浓度的沉积记录，来重建自末次冰消期以来的区域火灾历史，将火灾历史与区域气候变化和人类活动记录进行比较，试图确定全新世期间该地区火灾发生的驱动因素。在这项工作中，重建了大兴安岭地区1.55万年以来的火灾及气候变化历史：
（1）过去1.55万~1.17万年间，黑碳浓度保持在较低水平，表明在该地区的末次冰消期期间，火灾活动相对罕见。在Bølling/Allerød期间（距今1.5万~1.3万年）略有增加，在随后的新仙女木寒冷事件期间（距今1.3万~1.17万年）略有增加。
（2） 全新世初期，黑碳浓度逐渐增加，反映出火活动的增强。浓度在约9000~5000 yr BP 期间达到高水平，表明火灾活动水平最高，随后逐渐降低，表明火活跃度逐渐减弱。
（3）黑碳浓度下降趋势在距今两千年前结束、趋于平稳，在中世纪暖期（MWP，距今约1000~650年）浓度出现峰值。这表明中国北方的火灾活动在过去2000年中相对稳定，但在MWP达到顶峰。
总体而言，火活动与距今15500-2000年的东亚夏季风（EASM）降水在千年时间尺度上的变化密切相关，但这种关系在距今~2000年之后发生了变化：①距今~15500-2000年，中国北方千年时间尺度上的火灾活动以EASM降水控制下（暖湿气候控制）的生物燃料为主；②随着距今~2000年后人类活动加剧，人类活动导致火灾活动增加了~62%-73%，这改变了以前在中国北方普遍存在的火灾-气候关系、成为中国北方火灾发生的主要控制因素。
图16 火活动主控因素变化
图17 新西兰沉积物中燃烧记录比较。新西兰全新世（A）和上个千年（B）沉积物中耐火黑碳（rBC）和宏观木炭记录的比较
参考资料：
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发表于 2024-9-3 13:04
